Sa réalisation la plus notoire dans ce domaine est sa musique pour pour Pelléas et Mélisande, qui lui fut commandée par l'actrice anglaise Mrs Patrick Campbell en 1898 en vue d'une représentation de la pièce de Maeterlinck à Londres. L'actrice avait connaissance de l'opéra de Debussy, achevé en 1895, et l'avait d'abord sollicité lui pour écrire cette nouvelle musique de scène, mais Debussy ne fut guère tenté par la commande. "Tu as évidemment le droit d'interdire, si tu refuses, qu'on la fasse faire par un autre", lui écrivit alors son ami Pierre Louÿs, "mais à ta place, ce que je m'en ficherais !" Debussy, effectivement, refusa d'écrire la musique mais ne s'opposa pas à ce qu'un autre compositeur le fît, et c'est vers Fauré que se tourna Mrs Patrick Campbell. Celui-ci accepta malgré des délais contraints, et travailla rapidement. Le manuscrit pré-orchestral (MS-17762) ne fut cependant achevé que le 31 mai 1898, soit un mois avant la création londonienne ; Fauré, à court de temps, en confia donc l'orchestration à son élève Charles Koechlin, qui s'acquitta brillamment de la tâche.
Avant cela, plusieurs musiques de scène lui avaient été commandées par le directeur du Théâtre de l'Odéon, Paul Porel : Caligula, pour la pièce de Dumas fils, en 1888 (MS-17746) ; Shylock, pour la pièce de Shakespeare, la même année (MS-17777) ; et la Sérénade de M. Jourdain, dans le Bourgeois gentilhomme, en 1893 (3 manuscrits). C'est pour cette Sérénade que Fauré a composé sa célèbre Sicilienne (MS-17778 et MS-17779), qu'il réutilisera plus tard dans sa musique pour Pelléas et Mélisande.
Mentionnons également cette musique peu connue mais curieuse écrite par Fauré sur Le voile du bonheur, un divertissement philosophique d'inspiration chinoise écrit par Georges Clemenceau en 1901 : la musique de Fauré est écrite pour un ensemble instrumental "exotique" comprenant un gong et un tubophone... Il semble toutefois que l'orchestration ait été effecutée non par Fauré mais par son ami Emile Vuillermoz (la fait que le manuscrit conservé, MS-17786, soit entièrement de la main de Fauré ne prouvant rien, vu qu'il s'agit d'une mise au propre et non d'un manuscrit de travail).